饶梓凌、张艳利、王新明等-JGR: Atmospheres:广州一年高频观测约束中国东南部地区人为羰基硫排放
羰基硫(carbonyl sulfide, COS)是一种重要的大气含硫痕量气体,也是连接大气硫循环和全球碳循环的重要纽带。由于COS能够被植物通过与二氧化碳类似的气孔途径吸收,且吸收后不会重新释放,近年来被广泛用于估算陆地生态系统总初级生产力(gross primary productivity, GPP)。然而,大气COS不仅受到自然生态系统影响,人类活动排放同样会改变其浓度水平。尤其是在工业活动密集的东亚地区,人为COS排放的不确定性限制了其在碳循环研究中的应用。
中国科学院广州地球化学研究所张艳利研究员和王新明研究员团队开展的长期观测研究,为我国东南地区人为COS排放提供了新的观测约束。研究团队利用广州城区2022年4月至2023年3月连续一年的高频在线观测数据,结合气团后向轨迹分析、潜在源贡献函数(PSCF)分析以及示踪剂比值方法,系统研究了华南地区大气COS变化特征及其潜在来源,并进一步估算了东南中国区域人为COS排放水平。
观测期间,广州COS年平均浓度达到599.8 ± 6.2 ppt,城市背景浓度为569.2 ± 5.4 ppt,较美国夏威夷Mauna Loa全球背景站观测值高约16.1%,表明华南地区大气COS受到区域人为排放以及污染气团输送的显著影响。同时,COS浓度呈现明显的季节变化特征,冬季最高、夏季最低。冬季COS平均浓度达到741.6 ± 7.7 ppt,而夏季仅为478.1 ± 2.9 ppt。研究认为,这种季节变化主要受到亚洲季风控制(图一):冬季偏北气流增强,使来自中国东部和南部工业化区域的大陆污染气团更容易输送至华南,同时较弱的大气扩散条件促进COS累积;夏季海洋影响增强,大气通风条件改善,使COS浓度降低。此外,高COS事件主要与中国东部和南部工业化区域输送有关,相关高值区域与铝冶炼、化纤生产等已知COS相关排放行业存在空间一致性(图二),部分高COS事件还可能受到生物质燃烧影响。
在此基础上,进一步利用示踪物氯仿(CHCl3)对中国东南部人为COS排放进行了观测约束。结果显示,与CHCl3协同变化并输送至广州的人为COS排放量约为41.0 ± 6.4 Gg yr-1。该结果为区域人为COS排放清单提供了新的观测基准,有利于降低人为排放对COS反演陆地生态系统碳吸收能力估算造成的不确定影响。
研究表明,区域尺度人为排放和输送过程是影响华南COS变化的重要因素。长期高频原位观测将为优化区域排放清单、提高基于COS开展陆地碳循环研究的准确性提供重要数据支撑。
中国科学院广州地球化学研究所为论文第一完成单位,饶梓凌为论文第一作者,王新明研究员为通讯作者。该研究得到国家自然科学基金委创新研究群体项目(42321003)、广东省科技厅(2023B0303000007/2023B1212060049)、广州市科技局(202206010057)联合资助。相关研究成果发表于Journal of Geophysical Research: Atmospheres期刊。

图 1. 2022年4月至2023年3月期间抵达GIG站点的气团的120小时后向轨迹聚类图(a)、与各轨迹聚类相关的COS混合比(b)以及气团沿轨迹聚类的高度变化曲线(c)。

图 2. 广州地区高COS事件的潜在来源区域分析。(a)高COS事件对应的加权潜在源贡献函数(WPSCF)分布;(b)WPSCF结果与铝冶炼厂、化纤生产设施分布及本研究定义的东南中国区域(蓝色阴影)的空间关系;(c)2022年4月至2023年3月期间VIIRS火点分布。较高WPSCF值表示相关区域更可能通过气团输送影响广州地区COS浓度。
论文信息:Ziling Rao(饶梓凌), Yanli Zhang(张艳利), Xiaoqing Huang(黄晓晴), Caiyi Guo(郭采一), Haofan Ran(冉浩汎), & Xinming Wang(王新明)*, 2026. Observation-based constraints on anthropogenic carbonyl sulfide emissions in southeastern China from high-frequency measurements in urban Guangzhou. Journal of Geophysical Research: Atmospheres. https://doi.org/10.1029/2026JD047135

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