林勃机、姜鸿兴、李军等—ES&T:放射性碳观测揭示华南生物质燃烧黑碳排放清单不确定性与跨境传输特征

  

    近日,中国科学院广州地球化学研究所先进环境装备与污染防治技术全国重点实验室张干团队与广东省生态环境监测中心和南京信息工程大学合作,在华南地区生物质燃烧黑碳(BCbb)的排放清单评估与跨境传输研究方面取得新进展。研究团队利用黑碳放射性碳(14C)源解析观测对排放清单驱动的大气传输模拟结果进行独立检验,并揭示了东亚居民生物质燃烧和东南亚跨境输送对珠江三角洲BCbb的重要贡献。相关成果于2026年7月30日发表于 Environmental Science & Technology 。

    黑碳(black carbon,BC)是重要的短寿命气候强迫因子,其排放不仅影响全球和区域气候,还对生态环境和人体健康产生重要影响,生物质燃烧是黑碳的主要排放源之一。在全球变暖背景下,生物质燃烧事件的频率和强度可能进一步增加,从而加剧生物质燃烧黑碳(BCbb)对气候和环境的影响。过去二十余年,国际上已建立多套自下而上的排放清单,并结合大气传输模型对区域BCbb来源及跨境输送贡献进行了定量评估。然而,生物质燃烧活动具有排放分散、时空变化显著等特征,且化石源与生物质燃烧源黑碳在大气中混合难以分开,相关排放估算仍存在较高不确定性,模型结果高度依赖排放清单的准确性。现有研究普遍缺乏能够直接区分化石源与生物质燃烧来源的观测约束,因此亟需利用可靠的源特异性观测对排放清单及模型结果进行独立验证。

    针对上述问题,研究团队在珠江三角洲3个站点开展了为期一年的观测,通过黑碳14C分析定量获得华南地区BCbb浓度,并揭示其季节变化特征。现代生物质碳含有14C,而化石燃料碳中的14C已基本衰变殆尽,因此14C可直接区分现代生物质碳与化石碳,是目前定量解析生物质燃烧来源黑碳最准确、可靠的方法,可为独立检验基于排放清单驱动的模型结果提供关键的源特异性观测约束。在此基础上,团队利用拉格朗日法大气传输模型FLEXPART开展黑碳后向模拟,综合比较GEMS、MEIC、GFED多套排放清单及区域组合,并以14C观测得到的BCbb浓度为独立基准,系统评估模型对BCbb浓度、季节变化的模拟能力。

    研究发现,尽管自下而上模型能够较好再现BCbb的季节变化,但模拟浓度仍存在显著不确定性(图1)。不同排放清单组合及敏感性方案得到的标准化平均偏差介于−68%和+28%之间。其中,基准模拟(使用GEMS清单)对观测浓度存在约68%的低估,而进一步调整气象场、湿沉降参数和野火注入高度等因素,均不能从根本上消除这一偏差,表明部分生物质燃烧排放可能未被现有清单充分表征。

图1. 14C观测与模型模拟的BCbb对比。(a) BCbb浓度的时间变化 (b) 模拟值与观测值的相关性。

    研究团队在不显著增加模型复杂度的情况下,利用14C观测将各样品的模拟BCbb浓度约束至观测水平,同时保留模型提供的部门和空间来源信息。结果显示,居民固体生物质燃烧是华南BCbb的主导来源。在海洋气团和大陆气团控制条件下,其对模拟BCbb的平均贡献分别约为71% (223 ng/m3)和77% (348 ng/m3),均显著高于露天生物质燃烧的贡献(图2)。

    研究团队结合模型后向粒子扩散模拟和来源贡献分析,发现东南亚生物质燃烧也是华南BCbb的重要来源。在海洋气团控制期间,东南亚来源 BCbb平均贡献为 26%;在2021年6月17日的一次典型过程中,其贡献甚至达到66% (159 ng/m3)。值得注意的是,即使在冬季大陆气团主导期间,部分东南亚生物质燃烧烟羽仍可抬升至边界层以上,并经自由对流层长距离输送至华南(图3),表明东南亚生物质燃烧对华南BCbb的跨境贡献可能超过以往估计。

图2. 基于14C约束的不同气团条件下珠江三角洲BCbb来源解析模拟结果。(a)海洋气团和(b)大陆气团条件下,各排放部门贡献的平均BCbb模拟浓度(上)及其地理来源构成(下,堆叠柱状图)。柱状图横轴表示不同排放部门,其中Agr.、Com.、Ind.、Pow.、Res.和Nat.分别代表农业、商业、工业、电力、居民和自然源。(c)海洋气团和(d)大陆气团条件下,珠江三角洲BCbb模拟浓度的区域来源贡献分布。圆点由西向东分别为鹤山、南沙和博罗站点。

图3. 东南亚生物质燃烧黑碳向华南输送的FLEXPART后向粒子扩散模拟

    研究团队进一步分析了5个模型—观测偏差较大的高影响样品。结果显示,这些样品主要出现在大陆气团控制且风速较低的条件下,BCbb观测浓度显著高于同期模拟值,表明广东及中国大陆其他地区可能存在未被排放清单记录或被显著低估的生物质燃烧排放。

    研究强调现有排放清单可能未能充分表征中国大陆居民生物质燃烧排放,并可能低估东南亚生物质燃烧对华南地区的跨境输送贡献。未来应进一步更新和完善生物质燃烧排放清单,并加强多技术协同观测与模拟研究,以提高对BCbb实际排放及来源贡献的定量认识。相关成果可为东亚生物质燃烧排放清单改进、区域黑碳精准减排及跨境大气污染协同治理提供科学依据。

    相关研究成果发表于国际学术期刊 Environmental Science & Technology 2026年第60卷第31期。林勃机为论文第一作者,李军和姜鸿兴为共同通讯作者,广东省生态环境监测中心陈多宏等为主要合作者。该研究由国家自然科学基金重大项目(42192511)、重点项目(42330715)和面上项目(42177241),以及广东省基础与应用基础研究重大项目(2023B0303000007)和广东省科技计划项目(2023B1212060049)共同资助。

论文信息:Boji Lin(林勃机), Hongxing Jiang(姜鸿兴), Jun Li(李军), Tingting Li(李婷婷), Ziyang Zhang(张子洋), Jiao Tang(唐娇), Sanyuan Zhu(朱三元), Zhineng Cheng(成志能), Xiaofei Geng(耿晓飞), Yangzhi Mo(莫扬之), Jing Li(李静), Haoyu Jiang(蒋昊余), Duohong Chen(陈多宏)and Gan Zhang(张干). Inventory Uncertainty and Transboundary Transport of Biomass-Burning Black Carbon in Southern China: Insights from Combining Radiocarbon Measurements with Modeling. Environmental Science & Technology, 2026, 60 (31), 21779–21792.

原文链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.6c00449


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