新闻动态张祥伟、陈情泽、朱润良等-AFM & NL：黏土矿物衍生多孔二氧化硅助力低配位贵金属纳米晶可控制备新策略
黏土矿物是一类以含水层状铝硅酸盐为主的天然非金属矿产资源，具有天然纳米结构、高比表面积、可交换层间离子以及良好稳定性等特点。我国黏土矿物资源储量丰富、价格低廉，当前主要应用在陶瓷、造纸、建材、钻井泥浆等传统领域；其开发长期面临利用水平低、产品附加值不高的问题，亟需突破黏土矿物高质利用新理论与新技术。另一方面，负载型贵金属催化剂在光催化、电催化和热催化等领域中具有重要应用。其中，多面体贵金属纳米晶富含高指数晶面，其因独特电子结构和优异分子吸附活化能力，而备受关注。然而，现有合成方法流程复杂、稳定性差，负载型合成体系中还受载体-金属相互作用、还原动力学及热处理条件等多因素制约，高指数晶面难以保留。如何实现负载型多面体贵金属纳米晶的可控制备，仍是催化材料领域的重要挑战。
针对上述问题，中国科学院广州地球化学研究所朱润良研究员、陈情泽副研究员、张祥伟博士后，与南洋理工大学李述周教授、傅浩洋博士等合作，基于典型黏土矿物蒙脱石独特的结构特征与硅元素载体属性，提出并验证了一种基于蒙脱石衍生多孔二氧化硅（SiO2）的预氨基化策略，成功实现负载型低配位贵金属纳米晶的可控制备。
研究团队首先以蒙脱石为硅源制备了高活性SiO2载体，该材料具有较大的比表面积、丰富的孔道结构及表面活性羟基。通过对载体进行氨基功能化改性，利用氨基基团与金属前驱体之间的配位作用，精准调控Pt纳米颗粒的锚定和成核生长动力学，在载体表面原位构筑出小尺寸多面体Pt纳米颗粒（＜7 nm），显著降低了Pt活性位点的配位数，使催化剂在甲苯催化燃烧反应中表现出优异的低温活性（T90 = 148 ℃）和长期稳定性（图1）。在此基础上，研究团队进一步验证了该策略的普适性和诱导合成机制。氨基硅烷末端氨基基团及原位分解产生的NH3，能够通过配位作用、静电作用和空间位阻效应协同调控金属前驱体的局域化学环境，从而在SiO2表面原位诱导形成多面体纳米结构。他们系统筛选了六种不同结构的氨基硅烷，并比较了其对Pt纳米晶成核、生长及结构演化过程的影响。该策略不仅适用于Pt体系，还成功拓展至Pd、Au等多种贵金属纳米晶的可控制备，实现了高分散、小粒径及富含高指数晶面特征的多面体纳米构筑，为负载型贵金属催化剂的理性设计提供了新的思路。
该研究系统揭示了氨基功能化界面对贵金属纳米颗粒成核、生长及低配位位点形成的调控机制，建立了载体表面化学、纳米结构演化与催化性能之间的构-效关系，为低配位贵金属催化剂的可控制备提供了新的研究思路。同时，该研究实现了黏土矿物资源向高性能催化载体的制备，拓展了黏土矿物高质利用的新方向，为VOCs催化治理及高效环境催化材料研发提供了重要支撑。
图1 不同温度下Pt纳米晶在蒙脱石衍生SiO2表面的生长过程（a），蒙脱石衍生SiO2负载多面体Pt纳米颗粒的微观形貌（b）和配位数分析（c），蒙脱石衍生SiO2负载多面体Au（d）和Pd（e）纳米颗粒的微观形貌和甲苯催化氧化性能分析（f）
上述研究得到国家自然科学基金（42225203、52504312）、广东省杰出青年基金项目（2023B1515020006）等项目的支持，研究成果发表在Nature Index期刊 Advanced Functional Materials 和 Nano Letters 上。
论文信息：
1. Xiangwei Zhang (张祥伟), Qingze Chen* (陈情泽), Haoyang Fu* (傅浩洋), Zhihao Lei (雷志豪), Shuzhou Li (李述周), Runliang Zhu (朱润良). Pre-Amination-Directed In Situ Growth of Supported High-Index Faceted Noble Metal Nanocrystals. Advanced Functional Materials, 2026, e76279.
2. Xiangwei Zhang (张祥伟), Qingze Chen (陈情泽), Haoyang Fu* (傅浩洋), Peng Liu (刘鹏), Jieyang Xie (谢捷洋), Xun Geng (庚询), Zhihao Lei (雷志豪), Shuzhou Li (李述周), Runliang Zhu* (朱润良). Engineering Low-Coordinated Pt Sites through Supported Polyhedral Nanoparticles for Enhanced Low-Temperature Toluene Catalytic Oxidation. Nano Letters. 2025, 25, 41, 15115–15123.
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