雒恺、马金龙、韦刚健等-CG:Mg同位素揭示花岗岩风化过程与全球碳汇

  

化学风化作用是调节地质时间尺度大气CO2和气候变化的关键过程,其中硅酸盐岩风化对全球碳循环的贡献至关重要。花岗岩作为大陆上地壳的主要组成部分,其风化过程的定量约束尚不明确。近年来,镁(Mg)同位素在示踪风化强度和机制方面展现出巨大潜力,但花岗岩风化过程中Mg同位素的分馏机制及其对风化通量和碳消耗的指示意义仍有待系统研究。

 针对上述科学问题,中国科学院广州地球化学研究所博士后雒恺,在马金龙正高级工程师和韦刚健研究员的指导下,联合华盛顿大学滕方振教授,以广东佛冈花岗岩风化剖面为研究对象,系统分析了全岩及组成单矿物样品的Mg同位素组成,揭示了花岗岩风化过程中Mg同位素分馏行为与控制机理,并定量估算了Mg风化通量及其对全球CO2消耗的贡献。文章主要结论如下:

(1)全岩样品的MgO含量介于0.17–0.71 wt%之间,Mg迁移率(τMg,Ti)范围为-0.5–-52.8%,表明Mg在风化过程中持续淋失(图1)。全岩δ26Mg值范围为-0.24–0.15‰,且与化学蚀变指数(CIA)和pH具有良好耦合关系。MgO含量减少与δ26Mg值增加的协同变化,突出了花岗岩在连续风化过程中元素和同位素之间的内在联系(图1)。组成单矿物结果显示,伊利石富集轻Mg同位素(δ26Mg = -3.26–-1.48‰),而高岭石富集重Mg同位素(δ26Mg = 0.04–0.70‰)。这一结果表明,不同粘土矿物在Mg同位素分馏中扮演截然不同的角色(图2)。

(2)Mg同位素分馏主要受控于pH控制的吸附–解吸附过程。在弱酸性至中性条件下(pH = 5.5–6.5),高岭石通过结构取代优先固定重Mg同位素,而可交换位点吸附轻Mg;在强酸性条件下(pH < 5.0),可交换Mg被解吸附,导致残余高岭石中重Mg比例升高,但新生高岭石继承轻Mg同位素特征。该机制揭示了粘土矿物种类和溶液化学对Mg同位素行为的双重控制。

(3)将本研究的Mg同位素数据与同一剖面的Rb、K、Ca、Li同位素结果进行系统对比,建立了不同同位素体系对花岗岩风化过程的响应层次:δ87Rb是近乎保守的示踪剂;δ41K可示踪中等风化阶段的钾循环;δ44Ca用于示踪流体化学复杂性;δ7Li极端灵敏,识别高流体通量区和风化前锋;而δ26Mg则系统、定量地记录净次生矿物形成,是量化花岗岩风化强度的最优指标(图3)。

(3)基于风化通量定量化计算模型,估算出佛冈花岗岩风化过程中Mg元素通量为0.45–0.89 mol/cm²/Myr,对应的同位素通量(δ26MgFlux)为-0.07–-0.02‰。负值表明从剖面淋失的Mg相对于未风化基岩偏轻,这为解释花岗岩流域河水普遍偏轻的δ26Mg值(-0.54–-0.72‰)提供了直接机理证据。进一步估算得出,全球花岗岩风化消耗大气CO2的通量约为1.9 × 1012 mol/yr。这一数值与基于流域水化学的独立估算结果相吻合,证实了花岗岩风化在全球碳循环中不可忽视的地位。对比华南地区玄武岩风化剖面发现,单位面积花岗岩风化CO2消耗通量低于玄武岩,但考虑到花岗岩占大陆上地壳面积约25%,其总贡献仍十分显著(图4)。

 本研究系统揭示了花岗岩风化过程中Mg同位素的分馏行为与机制,明确了pH依赖的吸附–解吸附和粘土矿物演化对同位素组成的控制作用。通过多同位素对比,首次建立了从局部流体–岩石相互作用到整体化学转化的综合风化示踪框架。Mg通量及CO2消耗的定量估算为评估大陆花岗岩风化在全球碳循环和气候反馈中的作用提供了可靠的同位素地球化学依据。

 雒恺为该论文第一作者,马金龙正高级工程师为通讯作者,华盛顿大学滕方振教授和中国科学院广州地球化学研究所韦刚健研究员为主要合作者。相关成果近期发表于国际知名地学期刊《Chemical Geology》。该项研究受到国家重点研发计划(2022YFF0800501、2024YFF0807803)和广东省基础与应用基础研究基金(2026A1515012402)的资助。

 论文信息:Luo, K.(雒恺), Ma, J.-L.(马金龙), Teng, F.-Z.(滕方振), Wei, G.-J.(韦刚健), Zhu, G.-H.(朱冠虹), Liu, J.-R.(刘佳蓉), Zhang, Z.-Y.(张卓盈), Wang, Z.-B.(王志兵),(2025). Granite weathering revealed by magnesium isotopes fractionation: Implications for the flux dynamics and global carbon sink. Chemical Geology, 123477.

 论文链接:https://doi.org/10.1016/j.chemgeo.2026.123477

图1. 佛冈花岗岩风化剖面中全岩样品的MgO含量、Mg迁移率(τMg,Tiδ26Mg、CIA和pH随深度的变化

图2. 花岗岩风化剖面中组成单矿物的Mg浓度和δ26Mg随深度的变化。图(a)中的虚线代表石英、斜长石和钾长石的Mg浓度


图3. 佛冈花岗岩风化剖面中δ26Mg、δ7Liδ41Kδ44Caδ87Rb值随深度的变化。


图4.(a)化学蚀变指数(CIA)CO2消耗通量(FCO2)关系图。(b)华南地区部分花岗岩和玄武岩风化CO2消耗通量和风化速率汇总



图5. 花岗岩风化过程中Mg同位素行为、风化通量和CO2消耗示意图。注释:黑云母分解释放重Mg同位素(26Mg); 绿泥石形成吸附26Mg,分解优先释放轻Mg同位素(24Mg); 伊利石形成吸附24Mg; 伊利石分解释放24Mg; 高岭石形成继承了前体矿物的Mg同位素特征(层间并入26Mg,表面吸附24Mg); 高岭石解吸释放26Mg和24Mg; Mg2+从河流运输到海洋; 海洋沉积物中Mg2+沉淀; 花岗岩化学风化消耗大气CO2; 雨水和风尘等外源输入。



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