新闻动态陈汉林等-CC: 电子结构对钙钛矿型钴酸镧热催化活性的制约
钙钛矿型钴酸镧（LaCoO3）具有价格低廉、化学组成可变、氧化还原性能好、热稳定性优异等优点，是一种极具应用前景的矿物催化材料。已有研究通过类质同像置换、负载等改性方法，增强钙钛矿型钴酸镧的热催化性能。增强机制包括改善比表面积、表面氧浓度与晶格氧移动性等表面物理化学性质，以及调控金属元素价态等。但这些因素往往形成耦合作用，很难从本质上阐明增强机制。考虑到催化反应本质上是氧化还原反应，从矿物的电子结构入手，有望阐明催化性能的增强机制。
近期，中国科学院矿物学与成矿学重点实验室的矿物表-界面物理化学学科组通过调控煅烧温度，实现了不同自旋态LaCoO3的可控合成，构建了电子结构与催化活性的构效关系。研究发现，催化活性与eg（eg轨道电子填充数）之间的关系呈“火山型”曲线。当eg=1时，催化剂与氧的相互作用适中，有利于氧活化和氧化反应，催化活性最高。当O p带中心离费米能级（EF）太近时，氧解吸受到抑制；当O p带中心离EF太远时，氧吸附较难，抑制了表面氧再生。上述研究结果为高效催化剂的设计提供了理论依据。
钴酸镧钙钛矿电子结构与甲苯催化氧化活性构效关系图
该成果近期发表在Nature Index期刊Chemical Communications上。本研究得到基金委优秀青年科学基金（42022012）、广东省杰出青年科学基金（2020B1515020015）等项目资助。
论文信息：Hanlin Chen, Peng Liu, Gaoling Wei, Yu Huang, Xiaoju Lin, Xiaoliang Liang*, Jianxi Zhu. Effect of electron structure on the catalytic activity of LaCoO3 perovskite towards toluene oxidation. Chemical Communications, 2022. DOI:10.1039/D2CC00404F
