广州地化所在放射性碳同位素对PM2.5 PMF源解析结果的约束方面取得重要进展
科学的大气颗粒物源解析,是有效开展颗粒物污染防治工作的基础和前提,是制定环境空气质量达标规划和重污染天气应急预案的重要基础和依据。然而,大气颗粒物的来源非常复杂,目前不能通过实测或观测手段直接进行定量。为了对大气颗粒物的来源进行评估,一些源解析模型被开发和应用。正矩阵分解模型(PMF)是广泛用于大气PM2.5来源解析的受体模型。这个模型是将受体点由PM2.5样品数量及其化学成分数量组成的m×n维矩阵,根据残差目标函数最小和因子非负约束,将其分解为m×p和p×n两个具有数学意义的矩阵,进而通过污染源类型的化学组成信息识别p个解析的因子。在源解析实践中,类型源的数量是未知的,是研究者根据不同p值情况下的预模拟结果,结合研究区域的源排放特征和个人经验确定的。因为主观因素的参与,对于一组环境数据,不同研究者可能得出不同的源解析结果,即PMF的源解析结果存在一定的不确定性。
PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)中含有放射性碳(14C),通过对OC和EC的14C实测可以明确非化石碳排放源和化石碳排放源对OC或EC的贡献比例。虽然这种方法仅能定量识别OC和EC的化石和非化石来源的贡献比例,但这是目前唯一的从实测角度准确定量污染来源的技术手段。这个手段从部分验证整体角度为评估PMF模拟结果不确定性提供了一个契机。
近期,有机地球化学国家重点实验室博士后王晓平与中国科学院烟台海岸带研究所田崇国博士合作,利用砣矶岛国家大气背景站的PM2.5样品数据开展了PMF模拟,利用PM2.5中OC和EC的14C实测结果评估了PMF模拟源贡献的可靠性;分析以14C数据为先验信息,开展PMF约束模拟的可行性。
研究结果表明:利用PMF模型中BS-DISP模块和Fpeak模块以及Q(robust)、Q(true)和Q(true)/Q(exp)比值等自诊断方法确定的最优解比因子源贡献时空变化的逻辑合理性分析结论可靠。通过严谨的PMF模拟结果自诊断,其最优解可以比较客观地的识别各类型源贡献的平均状态,但对重污染天气的源解析结果的误差较大。验证了PMF模型可以利用OC和EC的14C数据作为约束,获得更加客观的PM2.5源解析结果,但模型软件需要发展形如因子|成分|时段(样品) =范围的约束功能模块。
综上可见,OC和EC的14C结果可以与PMF相结合,提高PMF模拟PM2.5源解析结果的可靠性,有效地减小主观因素的干预,客观地反映大气污染的类型源贡献,这样的PM2.5源解析结果可以更加科学地服务于大气污染防控和治理。
该研究受到中国科学院先导专项和国家自然科学基金的支持,相关研究成果近日发表于Scientific Reports。
论文信息:Wang, X., Zong, Z., Tian, C., Chen, Y., Luo, C., Li, J., Zhang, G. and Luo, Y. Combining Positive Matrix Factorization and Radiocarbon Measurements for Source Apportionment of PM2.5 from a National Background Site in North China. Scientific Reports2017, 7(1), 10648, doi:10.1038/s41598-017-10762-8.
OC、EC的14C实测结果和PMF模拟源贡献对比
(有机地球化学国家重点实验室 & 所综合办公室 供稿)